Ллойд Александер родился в Филадельфии (США) в семье валлийцев (выходцев из Уэльса). В детстве зачитывался книгами Шекспира, Диккенса, Марка Твена и сборниками сказок, особенно его впечатлили подвиги рыцарей короля Артура. В возрасте 15 лет он принял решение стать писателем. В 1940 году юноша закончил школу и в следующем году, после вступления США в войну, был мобилизован в армию. В военных действиях ему, однако, участвовать не пришлось. В военные годы Александер посетил Уэльс, многие мотивы валлийского фольклора Ллойд Александер позднее использовал в своих книгах. По окончании войны Ллойд Александер поступил в Парижский университет, где встретил Жанин Данни и женился на ней (1946).
Молодожёны поселились в Филадельфии, у них родилась дочь Мэделин. В 1955 году вышла первая книга Александера. Вначале он писал для взрослых читателей, затем вышли его первые произведения для детей. В 1960-х годах Александер окончательно перешёл на жанр фэнтези для детей; первой стала повесть «Time cat» (1963), а в 1964 появилась первая книга его самого популярного произведения - «Хроники Придейна». Пять книг этой серии рассказывают об увлекательных приключениях и возмужании умного и смелого мальчика Тарена, который, при помощи верных друзей, проходит путь от помощника свинопаса до Верховного короля сказочной страны. Серия вызвала общее восхищение критиков и читателей, была успешно экранизирована и переведена на многие языки мира. Критики отмечали живые характеры, прекрасный стиль, добрый и мягкий юмор автора. В 1980-е годы Александер опубликовал ещё несколько серий. Участвовал в создании детского журнала «Сверчок» и стал его постоянным автором. Очень любил кошек и посвятил им многие страницы своих книг. Своих кошек он вывел в двух книгах — «Пять моих тигров» и «Мои коты и я». Среди персонажей его сказок немало разумных кошек или других представителей кошачьей породы, помогающих героям, а сборник сказок «Городские коты» полностью им посвящён. Последний роман писателя вышел посмертно в августе 2007 года.