Главная книга Шарля Де Костера – «Легенда об Уленшпигеле и Ламме Гудзаке, об их доблестных, забавных и достославных деяниях во Фландрии и других краях» (1867) - появилась в обстановке усиления политической борьбы в Бельгии и массового подъема рабочего движения в Европе. Ее сюжет приурочен к XVI веку, эпохе Нидерландской буржуазной революции и борьбы против испанских поработителей и католической церкви. В «Фламандских легендах» (1858) де Костер перелагал на старофранцузском языке средневековые предания Фландрии. Посмертно была напечатана историческая драма «Стефания». Среди других его произведений – «Цыгане» (1868), психологический роман из современной жизни «Свадебное путешествие» (1872), «Женитьба Туле» (1879).